【研究背景】

文：文，西奥，0<<2），，另外,由于迅速降低的电荷传导率和减弱的电极结构稳定性,在高负载条件下,以上问题更为突出。，

【成果简介】

计划1。高质量负载 SiOx节点中粘合剂的三合一设计策略示意图：（1） 构建交互式 3D 网络，（2） 引入硬/软效果来调整机械特性，（3） 创建 H 键接相互作用。

，4.9 毫克的利西 · 姆格 ·姆格·姆格 · 科姆 ·奥比索 ·西格· 利姆 · 托姆 · 西格 · 西姆 · 托姆 · 西格 · 西格 · 西姆 · 西格 · 托姆 ·西肖问题学"原位聚合活页夹：全集成SiOx节点与高质量负载在锂离子电池"的三合一设计策略

【图文导读】

图1。3D 网络的特征：PFA-TPU/SiOx电极的 CLSM 图像，其中粘合剂为 （a） PFA、（b） TPU 和 （c） PFA-TPU。上行为 3D 图像，下行为横截面图像（长度：200 μm）。

（完）三维网络结构的粘结剂有利于电极在循环过程中电荷传输以及保持电极结构完整性。3、科利克、普法特、特科、法、中、法、法、中

Figure 2. Characterizations of hard/soft effect: (a) strain−stress curve of the polymers and (b) load-indentation depth curve, (c) hardness, and (d) peeling test results of the electrodes.

该粘结剂的软质弹性组分(TPU)可以缓冲SiOx的体积变化,保证SiOx在循环过程中的电荷传输,硬质塑性组分(PFA)可构建

SiOx电极体系的稳定框架结构,保证电极的整体稳定性。应力-应变曲线和纳米压痕测试都证明复合粘结剂的居于两个单组分之间;剥离测试证明复合粘结剂与SiOx活性材料和集流体间具有更强的附着力。

Figure 3. Characterizations of H-bonding interactions: (a) FIIR spectra of PFA, PFA-TPU, and TPU. Adsorption configuration for (b) PFA, (c) TPU-m, and (d) TPU-n over the amorphous SiOx surface. White, brown, red, dark blue, and light blue spheres represent H, C, O, Si, and N atoms, respectively.

PFA与TPU复合,两者形成强烈的氢键相互作用,增强粘结剂机械强度,提高电极稳定性。红外光谱证明了PFA与TPU之间的氢键作用,复合粘结剂的N-H基团相对于单组分TPU发生了较大的偏移(12 cm-1)。另外,密度泛函理论(DFT)计算证明了粘结剂与SiOx间的氢键作用。非晶SiOx的氧原子与周围的氢原子相互作用,其吸附能分别为−1.12 eV (PFA)、−0.93 eV (TPU-m)和−0.23 eV (TPU-n),证明了PFA-TPU粘结剂与SiOx之间的自发氢键作用。

Figure 4. Electrochemical performance of SiOx electrode with PFA-TPU binders under high mass loading (>3.0 mg cm–2). (a) Cycling performance at 100 mA g–1. (b) First charge–discharge curves. (c) Coulombic efficiencies from 2 to 20 cycles. (d) EIS measurements. (e) Cycling performance of the PFA-TPU/SiOx electrode at different mass loadings at 100 mA g–1.

PFA-TPU/SiOx电极具有优异的循环性能,在高负载条件下(>3.0 mg cm–2),经过100次循环后,电极的面积容量保持在2.4 mAh cm-2,在4.9 mg cm-2超高负载量下,电池同样保持良好的稳定性。PFA-TPU/SiOx电极首次库伦效率虽然较低(63.5%),但在5个循环内迅速上升,之后表现平稳,验证了其在后续循环中优越的长循环稳定性(图4c)。值得一提的是,PFA-TPU/SiOx电极相比于PFA/SiOx电极具有更低的首次库伦效率和更大的界面电阻,然而,PFA-TPU/SiOx电极仍然表现出更好的循环性能。因此,证明复合粘结剂的设计合理性。

Figure 5. Electrochemical performances of metal oxide anodes with high mass loading after activation treatment. (a) Cycle retention of the PFA-TPU/Fe2O3 electrode with Fe2O3 loading of 3.0 mg cm–2 at 200 mA g–1. (b) Cycle retention of the PFA-TPU/SnO2 electrode with SnO2 loading of 3.4 mg cm–2 at 100 mA g–1.

为证明粘结剂的普适性,将粘结剂分别应用于具有高比容量和大体积膨胀的商用Fe2O3和SnO2负极材料。Fe2O3质量负载为3.0 mg cm-2时, PFA-TPU/Fe2O3电极在激活后,经过100圈后面积容量稳定在2.4 mAh cm-2。在活性物质负载为3.4 mg cm-2的条件下,PFA-TPU/SnO2电极经过100圈后面积容量稳定在1.7mAh cm-2。

【总结】

该研究提出“三位一体”的策略,精准设计、合成新型复合粘结剂,成功实现了在高负载条件下,SiOx负极的长循环稳定性,从而促进SiOx负极的商业化应用。

Shuxing Wu, Yajun Yang, Canbin Liu, Tiefeng Liu, Yaping Zhang, Bingkai Zhang, Dong Luo, Feng Pan, and Zhan Lin*. In-Situ Polymerized Binder: A Three-in-One Design Strategy for All-Integrated SiOx Anode with High Mass Loading in Lithium Ion Batteries.

ACS Energy Lett.2021, 6, 290-297.

DOI: 10.1021/acsenergylett.0c02342

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